摘要：
具有本征磁性的二维范德瓦尔斯材料在下一代低维自旋电子器件中拥有巨大的应用潜力。而以三元过渡金属化合物MPX3（M=Mn,Ni; X=S,Se）为代表的一系列范德瓦尔斯磁体，在其单层极限下是否保持稳定的磁有序构型尚不明确。基于第一性原理计算和蒙特卡洛模拟的研究结果显示，由于Mn-3d轨道的半满填充，单层MnPX3的最近邻交换由反铁磁性直接交换作用主导；而由于近似为90°的Ni-X-Ni 键角，单层NiPX3的最近邻交换由铁磁性超交换作用主导。这导致两体系分别具有Néel型和锯齿型反铁磁基态，并进一步导致了两体系临界温度的差异。其中，NiPX3因较强的长程交换作用和单轴各向异性而具有更高的临界温度。具体来说，单层MnPS3，MnPSe3，NiPS3和NiPSe3分别在84，66，134 和161 K 以下保持磁有序，有望作为关键材料应用于自旋电子器件。